北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授馬丁團(tuán)隊(duì)與大連理工大學(xué)教授石川團(tuán)隊(duì)、中國(guó)科學(xué)院大學(xué)教授周武團(tuán)隊(duì)等的聯(lián)合研究取得新進(jìn)展，相關(guān)成果日前發(fā)表于《自然》。

研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了高密度、高分散的原子級(jí)金屬鉑(Pt)物種和立方相碳化鉬(α-MoC)組成的界面催化結(jié)構(gòu)，制備出一種高效、穩(wěn)定的Pt/α-MoC催化劑。該催化劑可用于催化水煤氣變換(WGS)制氫反應(yīng)，這也是迄今報(bào)道的催化性能最佳的WGS催化劑。

WGS反應(yīng)是能源化工領(lǐng)域制取純氫重要方式之一。受化學(xué)平衡限制，WGS反應(yīng)在低溫進(jìn)行更有利，這對(duì)催化劑活性和耐久性提出了更高要求。

早在2017年，馬丁團(tuán)隊(duì)等就在《自然》《科學(xué)》上報(bào)道了Pt/α-MoC和Au/α-MoC催化劑可在低溫下實(shí)現(xiàn)極高產(chǎn)氫效率，開(kāi)辟了WGS高效制氫、粗氫提純等新途徑。

“α-MoC具有優(yōu)異的解離水分子(H2O)性質(zhì)，室溫即可實(shí)現(xiàn)H2O的解離并釋放氫氣。但是，一定溫度下表面吸附解離的羥基物種如不能及時(shí)轉(zhuǎn)化，在長(zhǎng)效催化過(guò)程中就存在深度氧化α-MoC，從而導(dǎo)致催化劑失活的問(wèn)題。因此，如何實(shí)現(xiàn)H2O和一氧化碳(CO)吸附活化速率的完美匹配，是進(jìn)一步提高催化劑反應(yīng)活性及長(zhǎng)效穩(wěn)定性的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。”石川告訴《中國(guó)科學(xué)報(bào)》。

此次，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了高密度、高分散的原子級(jí)Pt物種和α-MoC組成的界面催化體系，直接觀察到H2O在α-MoC表面的解離路徑，同時(shí)，高密度原子級(jí)Pt物種的存在有效促進(jìn)了CO吸附活化，不僅增強(qiáng)了H2O解離產(chǎn)生活性氧物種的快速反應(yīng)和脫附，同時(shí)開(kāi)辟了基于CO直接解離步驟的低溫協(xié)同制氫新路徑。

“與其他WGS催化劑相比，Pt/α-MoC催化劑具有更高活性和更寬反應(yīng)溫度范圍，可以實(shí)現(xiàn)低溫制氫，同時(shí)研究人員還找到了穩(wěn)定Pt /α-MoC催化劑的方法。”馬丁說(shuō)。

據(jù)了解，Pt/α-MoC催化劑突破了美國(guó)能源部2004年車載燃料電池發(fā)展規(guī)劃所推算的催化活性限值，具有較好的應(yīng)用前景。美國(guó)化學(xué)會(huì)以催化劑助力燃料電池汽車發(fā)展為題進(jìn)行了報(bào)道，認(rèn)為這是一個(gè)重要發(fā)現(xiàn)。

目前，相關(guān)制備Pt /α-MoC催化劑技術(shù)已申請(qǐng)專利。馬丁表示，通過(guò)研究Pt /α-MoC催化劑機(jī)理，研究團(tuán)隊(duì)還揭示出該催化劑高效原因，為后續(xù)高效催化劑研制提供了新思路。